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Arne Duncan fue nombrado secretario de educación por el presidente Barack Obama y confirmado por el Senado de EE. UU. el 20 de enero de 2009.

En las audiencias de confirmación, Duncan dijo que la educación es el "tema más apremiante que enfrenta Estados Unidos", y que "preparar a los jóvenes para el éxito en la vida no es sólo una obligación moral de la sociedad" sino también un "imperativo económico". En sus declaraciones observó que la educación es el "tema de los derechos civiles de nuestra generación" y el único camino seguro para salir de la pobreza y lograr una sociedad más equitativa. Duncan expresó al Senado su dedicación de trabajar con el liderazgo del presidente Obama y con todos los que participan en la educación para perfeccionar la educación en EE.UU., sacar a los niños y las familias de la pobreza, ayudar a los estudiantes a contribuir a la civilidad de nuestra gran democracia, y fortalecer la economía con una fuerza laboral que sea lo más competitiva posible.

Antes de su designación como secretario, Duncan fue superintendente de las Escuelas Públicas de Chicago (CPS, por sus siglas en inglés), cargo al cual fue nombrado por el alcalde Richard M. Daley. Ocupó el puesto de junio del 2001 a diciembre del 2008, y así el superintendente de gran ciudad de mayor permanencia.

En su puesto, Duncan tenía como mandato elevar el nivel y desempeño académico de los estudiantes, mejorar la calidad de maestros y directores, y ampliar las opciones de aprendizaje. Durante sus siete años y medio en el cargo, fomentó colaboración entre los partidarios de la reforma educativa, maestros, directores de escuela, y empresarios para llevar a cabo una ambiciosa agenda de reforma educativa que incluyó la apertura de más de 100 escuelas nuevas, programas de aprendizaje después de la hora escolar y durante las vacaciones, la clausura de escuelas de bajo rendimiento, mayor acceso a la educación infantil y a los estudios universitarios, una espectacular elevación de la calidad docente, y el establecimiento de alianzas entre el sector privado y el público en diversas iniciativas educativas.

Durante su gestión se destaca el nivel histórico del 66.7 por ciento de estudiantes de primaria que cumplieron o superaron las normas mínimas estatales en lectura. Los puntajes en matemática también batieron récord, ya que el 70.6 por ciento de los estudiantes cumplieron o superaron las normas estatales en esta materia. En las escuelas secundarias, los estudiantes de las escuelas públicas de Chicago registraron un incrementos en el examen ACT tres veces mayor que la tasa nacional y casi dos veces mayor que la del estado. El número de estudiantes de secundaria que tomaron asignaturas de nivel universitario (Advanced Placement) se triplicó y el número de estudiantes que aprobaron estas asignaturas duplicó. Duncan también logró aumentar las tasas de graduación y ampliar el monto de fondos en becas universitarias conseguidas por los estudiantes del distrito a $157 millones.

Un estudio publicado en junio del 2008 por el Illinois Education Research Council elogió a las escuelas públicas de Chicago por lograr atraer a los maestros más talentosos a las aulas de la ciudad. El número de maestros que solicitó un puesto casi se triplicó desde el 2003, de unos 8,600 a más de 21,000 ó casi 10 aspirantes por cada plaza docente. El número de maestros que obtuvieron su National Board Certification—la certificación más elevada que existe para los maestros—aumentó de 11 en 1999 a 1,191 en 2008, lo que convirtió a Chicago en el distrito urbano con mayor crecimiento en esta distinción.

Antes de llegar a las Escuelas Publicas de Chicago, Duncan dirigió la fundación educativa Ariel Education Initiative (1992–1998), la cual ayudó a financiar los estudios universitarios de jóvenes desfavorecidos mediante el programa I Have a Dream. Duncan formó parte de un equipo que posteriormente fundó la escuela primaria Ariel Community Academy, que tiene un currículo concentrado en conocimientos financieros básicos. Esta escuela pública es actualmente una de las más destacadas de Chicago.

Duncan sirvió en los consejos de varias fundaciones: Ariel Education Initiative; Chicago Cares; Children's Center; Golden Apple Foundation; Illinois Council Against Handgun Violence; Jobs for America's Graduates; Junior Achievement; Dean's Advisory Board, Kellogg School of Management; National Association of Basketball Coaches' Foundation; Renaissance Schools Fund; Scholarship Chicago; y South Side YMCA. También integró el consejo de supervisores de Harvard College y de los comités asesores de la Harvard Graduate School of Education y la Facultad de Administración de Servicios Sociales de la Universidad de Chicago.

En el 2008, fue homenajeado por la Federación Cívica de Chicago y la Anti-Defamation League. En 2007, fue galardonado con los siguientes premios: Niagara Foundation's Education Award; National Foundation for Teaching Entrepreneurship Enterprising Educator Award; y el University High School Distinguished Alumni Award. También recibió títulos honoris causa del Illinois Institute of Technology, Lake Forest College y National Louis University. En 2006, el City Club de Chicago lo nombró Ciudadano del Año. Fue integrante del Programa de Becas Henry Crown del Instituto Aspen en 2002, y un becario del Leadership Greater Chicago en 1995.

De 1987 a 1991, Duncan fue jugador profesional de baloncesto en Australia, donde también trabajó con niños en tutela judicial del estado.

Duncan se graduó con distinción magna cum laude de la Universidad de Harvard en 1987, con concentración en sociología. Fue capitán del equipo de baloncesto de Harvard y fue designado al equipo Academic All-American. Atribuye al baloncesto su férrea disciplina y propensión a trabajar en equipo.

Su difunto padre fue profesor en la Universidad de Chicago y su madre dirige desde 1961 un programa de tutoría en el South Side de Chicago para niños y jóvenes desfavorecidos. Cuando era estudiante en Chicago, Duncan pasaba las tardes ayudando en el programa de instrucción particular de su madre y trabajó ahí durante un año de licencia de sus estudios. él cree que esa experiencia es lo que le ayudó a comprender los retos de la educación en las grandes urbes.

Duncan está casado con Karen Duncan y tienen dos hijos, una niña, Claire, y un niño, Ryan, que asisten a escuela pública en Arlington, Virginia.